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中國科學技術大學王興安教授課題組與中國科學院大連化學物理研究所孫志剛研究員和楊學明院士課題組合作，發(fā)現(xiàn)了基元化學反應中自旋軌道分波的量子干涉現(xiàn)象，揭示了電子自旋-軌道相互作用對化學反應動力學過程的影響。這一研究成果于2021年2月26日發(fā)表在《科學》（Science）雜志上。
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自1925年烏倫貝克和古德施密特發(fā)現(xiàn)電子自旋現(xiàn)象起，人們在原子和分子等體系中發(fā)現(xiàn)電子自旋與軌道角動量的耦合會導致許多有趣現(xiàn)象的發(fā)生，比如：原子能級的分裂，磁晶各向異性和半導體中的量子霍爾效應等。電子自旋和軌道角動量的耦合會對原子和分子的碰撞過程會產(chǎn)生影響。在化學反應中，電子自旋軌道耦合會導致反應散射分波的分裂，進而使得分波可能存在一些精細結構。但是長期以來，電子自旋軌道耦合是否能夠以及如何影響化學反應的動力學過程仍然是一個未知并極具挑戰(zhàn)的問題。
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為了解決這一問題，研究人員以實驗和理論相結合對電子自旋和軌道角動量在氟原子與氫分子的反應F+HD->HF+D中的影響進行了研究。實驗方面，通過將交叉分子束方法、時間切片離子速度成像技術與近閾值電離技術相結合，應用高分辨的實驗測量獲得了產(chǎn)物轉動量子態(tài)分辨的微分散射截面，并在微分散射截面前向散射方向觀測到了一個獨特的馬蹄鐵形結構。
圖1：D原子產(chǎn)物離子速度影像，圖左側顯示為前向散射方向的“馬蹄鐵”形結構。
圖片來源：王興安課題組
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理論方面，發(fā)展了考慮電子角動量效應的量子動力學理論模擬方法，對這個獨特的馬蹄鐵形動力學結構進行了解釋。理論表明這個動力學結構是由具有正負宇稱的自旋軌道分裂的共振分波的量子干涉導致的。這一研究結果表明自旋-軌道相互作用能夠有效地影響化學反應動力學過程。
圖2：插畫靈感來自論文中實驗數(shù)據(jù)和理論計算的和諧統(tǒng)一。其中太陽對應化學反應產(chǎn)物的微分截面，白色海鷗組成的圖形對應實驗數(shù)據(jù)中的處在微分截面前向的馬蹄鐵形結構，而山巒對應模擬計算的反應勢能曲面。
插畫：陳磊、梁琰
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中國科學技術大學合肥微尺度物質科學國家研究中心陳文韜博士是本論文的第一作者。該工作得到了國家重點研發(fā)計劃、國家自然科學基金和中國科學院戰(zhàn)略性先導科技專項（B類）的支持。
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論文鏈接：
https://science.sciencemag.org/content/371/6532/936
同期評論文章：
https://science.sciencemag.org/content/371/6532/886
中國科大新聞中心
中國科大全媒體中心
信息來源：化學與材料科學學院、合肥微尺度物質科學國家研究中心、科研部
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