《自然》
富鋰電池材料氧軌道層析重構(gòu)
美國卡內(nèi)基梅隆大學(xué)Venkatasubramanian Viswanathan團(tuán)隊報道了富鋰電池材料中氧軌道的層析重構(gòu)方法。相關(guān)研究成果近日發(fā)表于《自然》。
重型運輸和航空的電氣化需要新的策略來提高電極材料的能量密度。使用陰離子氧化還原是實現(xiàn)這一宏偉目標(biāo)的一種可能途徑。然而,由于氧化還原反應(yīng)相關(guān)的電子軌道不能通過標(biāo)準(zhǔn)實驗測量,關(guān)于O2-/O-氧化還原范例的有效性以及陰離子容量起源的替代解釋仍然存在問題。
該研究中,利用高能X射線康普頓測量和第一性原理模型,研究人員展示了如何對處于可逆和穩(wěn)定陰離子氧化還原活性中心的電子軌道進(jìn)行成像和可視化,并確定其特征和對稱性。研究人員發(fā)現(xiàn)康普頓分布隨鋰離子濃度的差異變化對電子波函數(shù)的相位敏感,并帶有靜電和共價鍵效應(yīng)的特征。
該研究不僅在原子尺度上提供了富鋰電池的工作原理,而且還提出了改進(jìn)現(xiàn)有電池材料和設(shè)計新電池材料的途徑。
相關(guān)論文信息:
https://doi.org/10.1038/s41586-021-03509-z
《美國化學(xué)會志》
生物傳感用復(fù)合液晶乳液問世
美國麻省理工學(xué)院Timothy M. Swager團(tuán)隊報道了一種生物傳感用復(fù)合液晶乳液。相關(guān)研究成果發(fā)表在近日出版的《美國化學(xué)會志》上。
該研究描述了一種基于動態(tài)復(fù)合液晶(LC)乳劑的高響應(yīng)光學(xué)生物傳感器。這些乳液制備簡單,由不互溶的手性向列相液晶(N*)和氟碳油組成。在該研究工作中,研究人員利用N*選擇性反射來建立一個新的感知范式。檢測策略是基于硼酸聚合物表面活性劑的LC/水界面活性的變化,該變化是由在LC界面與IgG抗體的可逆相互作用引起的。
由于聚合物結(jié)構(gòu)中存在強大的手性摻雜,因此該生物分子識別方式可以改變N*組織的節(jié)距長度。研究人員證明這些界面觸發(fā)的反射變化可以作為檢測食源性病原體沙門氏菌的有效光學(xué)讀出。
相關(guān)論文信息:
https://doi.org/10.1021/jacs.1c04115
《德國應(yīng)用化學(xué)》
電致變色聚陽離子有機硼大環(huán)化合物具有多種氧化還原態(tài)
美國羅格斯大學(xué)紐瓦克分校Frieder J?覿kle團(tuán)隊報道了具有多種氧化還原態(tài)的電致變色聚陽離子有機硼大環(huán)化合物。
相關(guān)研究成果發(fā)表在近日出版的《德國應(yīng)用化學(xué)》上。
聚陽離子大環(huán)化合物因其氧化還原性能而顯示出獨特的分子開關(guān)能力,因而具有很大的吸引力。盡管已經(jīng)開發(fā)出了各種各樣的聚陽離子大環(huán)化合物,但是基于陽離子硼體系的大環(huán)化合物仍然非常有限。
該文介紹了通過將有機硼部分引入共軛有機硼大環(huán)骨架來開發(fā)新型多陽離子大環(huán)的策略。這些大環(huán)由4個聯(lián)吡啶硼單元組成,這些單元由芴和缺電子芳基硼烷或富電子芳胺部分連接。
電化學(xué)研究表明,大環(huán)化合物經(jīng)歷了可逆的多步氧化還原過程,最多轉(zhuǎn)移10個電子。研究通過光譜電化學(xué)研究證明了可切換的電致變色行為,并通過計算電子躍遷DFT方法證明觀察到的顏色變化是合理的。
相關(guān)論文信息:
https://doi.org/10.1002/anie.202105852
《中國科學(xué)報》 (2021-06-17 第2版 國際)