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甲烷（CH4）是一種重要的化石能源，廣泛存在于天然氣、頁(yè)巖氣、可燃冰等礦產(chǎn)資源中。溫和條件下實(shí)現(xiàn)CH4直接轉(zhuǎn)化制備高附加值化學(xué)品或燃料是能源催化領(lǐng)域的熱點(diǎn)課題之一。
近日，中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所研究員鄧德會(huì)和副研究員于良團(tuán)隊(duì)在CH4低溫轉(zhuǎn)化制含氧化合物研究中取得新進(jìn)展。研究發(fā)現(xiàn)，分子篩催化劑ZSM—5孔道晶格限域的配位不飽和鐵（Fe）位點(diǎn)可在溫和條件下直接催化CH4高效定向轉(zhuǎn)化制甲酸。相關(guān)研究成果發(fā)表于《納米能源》上。
鄧德會(huì)介紹，CH4分子的四面體高對(duì)稱性以及低極化率使其溫和條件下的催化活化非常具有挑戰(zhàn)性。同時(shí)，CH4轉(zhuǎn)化產(chǎn)生的高附加值產(chǎn)物，如甲醇、甲酸等，通常比CH4更活潑，很容易被過(guò)度氧化成二氧化碳。
在前期研究C—H鍵活化以及石墨烯限域單鐵中心室溫活化CH4的基礎(chǔ)上，該團(tuán)隊(duì)進(jìn)一步發(fā)現(xiàn)，通過(guò)改變ZSM—5分子篩的硅鋁比和催化劑Fe載量來(lái)調(diào)控和優(yōu)化Fe活性中心的微環(huán)境，在80℃條件下，CH4轉(zhuǎn)化為C1含氧化合物的轉(zhuǎn)換頻率（TOF）值高達(dá)84200 h-1，其中，甲酸的選擇性保持在90%以上，該性能超過(guò)了目前所有已報(bào)道相同條件下的CH4轉(zhuǎn)化催化劑。
鄧德會(huì)解釋，借助球差電鏡、原位飛行時(shí)間質(zhì)譜等表征手段并結(jié)合DFT理論計(jì)算，研究人員發(fā)現(xiàn)ZSM—5孔道晶格限域的配位不飽和單中心鐵和雙中心鐵位點(diǎn)均可活化雙氧水分解產(chǎn)生活性Fe—O物種。該物種能夠有效活化CH4并解離C—H鍵，使CH4通過(guò)自由基機(jī)理經(jīng)由甲醇、甲醛而高選擇性地被氧化為甲酸，并有效抑制了二氧化碳的產(chǎn)生。
據(jù)了解，該研究促進(jìn)了對(duì)晶格限域活性中心催化CH4低溫轉(zhuǎn)化的理解和認(rèn)識(shí)，為設(shè)計(jì)和開(kāi)發(fā)CH4高效轉(zhuǎn)化催化劑提供了新思路。
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