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制備高滲透性能且高截留率的氧化石墨烯膜一直是難題和研究熱門。近日，浙江農(nóng)林大學(xué)教授陳亮團隊通過實驗和理論結(jié)合，利用改進電子束輻照還原方法，實現(xiàn)了在氧化石墨烯中對環(huán)氧基團的精確去除，同時保留了大量羥基。該成果在線發(fā)表于《碳》雜志。
他們制備得到的石墨烯膜展示了出色的親水性、超高滲透性能和穩(wěn)定性能，為選擇性去除基團類型以及石墨烯膜在污水處理等應(yīng)用提供了重要的理論和實驗基礎(chǔ)。
在該研究中，陳亮團隊通過理論計算分析，發(fā)現(xiàn)利用氫自由基和環(huán)氧基團反應(yīng)，能產(chǎn)生新的羥基基團，這使得去除環(huán)氧、保留羥基成為可能。
研究團隊進一步通過改進電子束輻照的實驗方法，形成以氫自由基為主的輻照環(huán)境，成功實現(xiàn)了環(huán)氧基團的選擇性還原。制備得到的還原氧化石墨烯，在含氧量顯著下降的同時具有極好的親水性。更重要的是，制備的石墨烯膜在截留有機污染物和重金屬廢液時，展示出超高滲透性能和截留穩(wěn)定性能。
“我們通過選擇性還原制備的氧化石墨烯膜，在對污水中甲基藍、副品紅、羅丹明B等常見的有機染料和鐵離子、鉛離子、銅離子等過渡金屬離子進行有效地截留的同時，還獲得了超高水通量。相比于普通的氧化石墨烯膜，所獲得的水通量提升了高達兩個數(shù)量級。該研究在氧化石墨烯膜低通量的難題方面取得的結(jié)果，將大大擴展氧化石墨烯膜在污水處理中的應(yīng)用?！蓖ㄓ嵶髡咧弧F隊負(fù)責(zé)人陳亮說。
氧化石墨烯片層中，環(huán)氧(C-O-C)和羥基(C-OH)是兩種主要的含氧基團，其含量接近，并隨機分布在氧化石墨烯片層表面。
研究表明，羥基對氫鍵的形成有重要作用，可以促進水分子在氧化石墨烯膜中的滲透，而環(huán)氧基團對形成氫鍵的貢獻相對較小，對水分子和溶質(zhì)在通道內(nèi)的傳輸形成阻力，不利于水分子和溶質(zhì)的滲透。
研究認(rèn)為，如果能在保留羥基的同時，最大程度地減少環(huán)氧基團，有望極大改善膜的滲透性及其他性能。但是傳統(tǒng)的還原方法，比如熱還原和化學(xué)還原法，能同時大幅度降低環(huán)氧和羥基，但均無法實現(xiàn)精確選擇性還原某一類基團的目的。
該論文得到了國家自然科學(xué)基金委、浙江省自然科學(xué)基金委、浙江農(nóng)林大學(xué)校科研發(fā)展基金，上海同步輻射光源的資助和支持。
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